public void Test()
{
List<string> source = new List<string> {
"key1 some data",
"key2 some more data",
"key3 yada..."};
Dictionary<string, string> resultDictionary = source.ToDictionary(n => n.Split(' ').First, n => n.Substring(n.IndexOf(' ')));
List<string> resultStrings = source.Select(n => string.Format("\"{0}\",{1}", n.Split(' ').First, n.Substring(n.IndexOf(' ')))).ToList;
}
resultDictionary - это словарь, ключом которого является первое слово каждой строки в исходном списке.
Второе приближение соответствует требованиям вашего вопроса: выводит список строк в указанном вами формате.
РЕДАКТИРОВАТЬ: Извинения, опубликованные в VB первый раз.