Попробуйте переопределить ProcessCmdKey из вашей формы.Это будет поднято независимо от того, какие элементы управления имеют фокус, если форма активна.Вам придется проделать немного больше работы, проверяя ключевые данные.Пример:
protected override bool ProcessCmdKey(ref Message msg, Keys keyData)
{
if ((keyData & Keys.Alt) == Keys.Alt)
{
Debug.WriteLine("ALT");
}
return base.ProcessCmdKey(ref msg, keyData);
}