В документации сказано, что Series.LabelAngle устанавливает угол метки точки данных, который (я думаю) является меткой над столбцом диаграммы.
Чтобы установить угол метки оси, попробуйте следующее:
var c = Chart1;
c.ChartAreas.Add(new ChartArea());
c.Width = 200;
c.Height = 200;
Series mySeries = new Series();
mySeries.Points.DataBindXY(new string[] { "one", "two", "three" }, new int[] { 1, 2, 3 });
//mySeries.LabelAngle = -45; // why doesn't this work?
c.Series.Add(mySeries);
c.ChartAreas[0].AxisX.LabelStyle.Angle = 45; // this works