Membership
не предоставил функции поиска для запрашиваемого вами.
Вы можете использовать Membership.FindUsersByName
, Membership.GetUserNameByEmail
и некоторые другие, которые вы можете найти на msdn , но не на других.
Если у вас мало пользователей, которые хранятся в вашем файле web.config, просто загрузите их всех и выполните поиск, как вы говорите.
Если с другой стороны вы используете базу данных, то вы можете подключиться к базе данных и получить информацию, которую вы запрашиваете, простым SQL-запросом.