Если вы хотите использовать что-то кроме Enter / Return, вы также можете попробовать:
private void EnterKeyAction()
{
// Search...
}
private void btnEnter_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e)
{
if (e.KeyChar == (char)Keys.Return)
EnterKeyAction();
}
private void btnEnter_Click(object sender, EventArgs e)
{
EnterKeyAction();
}