Ваш NSDictionary заполнен другими словарями NS? Похоже, вам нужен NSMutableArray, к которому вы можете добавить NSDictionaries в конце. Предполагая, что вы можете контролировать поток поступающих данных и не подвергаться риску дублирования в вашем массиве, вы, безусловно, можете добавить данные.
NSMutableArray *array = [[NSMutableArray alloc] init];
arrayCount = [array count]; // check the item count
[array addObject:dictToAppend];
Не видя, как вы это реализуете, я не могу предоставить более подробные примеры кода. Добавить элементы легко, но знать, что это можно сделать только с помощью изменяемых версий массивов или словарей. Надеюсь, это немного поможет.