MVVM Light Toolkit использует несколько интерфейсов в WindowsBase.dll .Net, которые могут быть не реализованы в mono. Как показывает результат, его нельзя использовать, особенно потому, что RelayCommand зависит от CommandManager WPF.
Вы можете запустить MoMA , чтобы определить потенциальные проблемы.
Вот еще один вопрос о стеке потока с ответом, который выглядит как монокросс (но не MVVM).