Да, что-то вроде этого подойдет.
var thelink;
thelink = $(this).find("a").attr("href");
$(".tooltip").append('<a href="' + thelink + '">More Info</a>');
Я не думаю, что нужно использовать плагин всплывающей подсказки, вы получили его почти прямо в своем коде (прокомментированная часть), просто сделайте немногоисследование переменных в javascript и как их использовать.
edit: я не знаю, что произойдет, когда всплывающая подсказка будет создана после того, как hover запущен, я думаю, что тогда она не будет работать, я бы предложил использоватьчто-то вроде кода ниже при наведении курсора на создание всплывающей подсказки.
var title, tooltip, thelink, moreinfo;
thelink = $(this).find("a").attr("href");
moreinfo = $('<a href="' + thelink + '">More Info</a>');
title = $(this).find("img").attr("title");
tooltip = $("<div class='tooltip'>" + title + "</div>");
tooltip.append(moreinfo);
$(this).append(tooltip);