DataSet и DataTable зависят от конкретной реализации. Они не из тех вещей, которые можно раскрыть в веб-сервисе, поскольку они отражают то, как вы реализуете свой сервис, и не имеют ничего общего с тем, что сервис пытается сделать.
Вместо этого определите данные, которые вам нужно передать, создайте класс, содержащий эти данные (и только эти данные), и пусть сервлет отправит эти данные в службу .NET.