Gmail открывается в порту 587, и вам нужно включить ssl.
Попробуйте следующий код.
var smtp = new SmtpClient
{
Host = "smtp.gmail.com",
Port = 587,
EnableSsl = true,
DeliveryMethod = SmtpDeliveryMethod.Network,
UseDefaultCredentials = false,
Credentials = new NetworkCredential(<fromAddress>, <fromPassword>)
};
using (var message = new MailMessage(<fromAddress>, <toAddress>)
{
Subject = <subject>,
Body = <body>
})
{
smtp.Send(message);
}