Если вы используете сложение или вычитание в классе DateTime, он возвращает TimeSpan, который можно сравнить в условном выражении.
При создании нового класса TimeSpan вы можете установить часовые минуты и секунды в этой форме:
new TimeSpan(hours, minutes, seconds);
В вашем случае вы хотите использовать:
new TimeSpan(2, 0, 0);
Попробуйте что-то вроде этого:
//Assuming you created your variables and assigned them somewhere above
DateTime startTime, endTime;
if(endTime - startTime > new TimeSpan(2, 0, 0)) {
//validation error
}