Я собираюсь предложить tkinter. Это часть Python, до смешного проста в использовании и, конечно, очень кроссплатформенная.
Многие люди отказываются от использования tkinter, основываясь на многовековых знаниях, но tkinter сильно изменилась. Некоторые говорят, что это выглядит некрасиво, но чаще всего важнее функциональность и простота использования. Tkinter, безусловно, лучший прагматичный выбор на мой взгляд.
Однако, как говорится, нет "лучшего". Qt, Wx и Tk все в порядке, все в значительной степени одинаковы, и все они более или менее одинаково кроссплатформенны. Выберите любой из них и не оглядывайтесь назад. Как только вы получите опыт работы с одним из tnem, вы сможете сами решить, какой из них «лучший»