Очень полезный метод для изучения того, как автоматизировать определенные действия в MS Word, состоит в том, чтобы фактически выполнить действие вручную с включенным «макросом записи».
Если у вас есть макрос VBA, его достаточно просто преобразовать в VB.NET или C #, использующий взаимодействие. Я склонен сначала настраивать VBA вручную в Word, чтобы потом можно было сначала проверить это, прежде чем перейти на язык .NET с использованием уровня взаимодействия.
Я не знаю много о mailmerge, но это часть VBA, сгенерированной во время записи макроса:
ActiveDocument.MailMerge.MainDocumentType = wdFormLetters
ActiveDocument.MailMerge.OpenDataSource Name:= _
"c:\Arrays.xlsx", ConfirmConversions:=False, _
ReadOnly:=False, LinkToSource:=True, AddToRecentFiles:=False, _
PasswordDocument:="", PasswordTemplate:="", WritePasswordDocument:="", _
WritePasswordTemplate:="", Revert:=False, Format:=wdOpenFormatAuto, _
Connection:= _
"Provider=Microsoft.ACE.OLEDB.12.0;User ID=Admin;Data Source=c:\Arrays.xlsx;Mode=Read;Extended Properties=""HDR=YES;IMEX=1;"";Jet OLEDB:System database="""";Jet OLEDB:Registry Path="""";Jet OLEDB:Engine Type=37;Jet OLEDB:Database Loc" _
, SQLStatement:="SELECT * FROM `Sheet1$`", SQLStatement1:="", SubType:= _
wdMergeSubTypeAccess
Я не включил здесь полный код, но, надеюсь, это даст вам некоторые идеи.