Вы можете сделать что-то вроде UserCollection.ForEach (d => ... добавить каждый d.key и d.value к словару и любую другую логику, связанную с выбором ключа и значения), предполагая, что коллекция типов User имеет вид в формате списка или, если это IEnumerable, вы можете просто сделать .ToList (). ForEach (...