Предполагая одну ChartArea, вы можете попробовать следующие настройки:
chart1.ChartAreas[0].AxisX.MajorGrid.LineWidth = 0;
chart1.ChartAreas[0].AxisY.MajorGrid.LineWidth = 0;
В противном случае вы можете использовать:
chart1.ChartAreas["ChartArea1"].AxisX.MajorGrid.LineWidth = 0;
chart1.ChartAreas["ChartArea1"].AxisY.MajorGrid.LineWidth = 0;
, где "ChartArea1" - это свойство серии--> Диаграмма -> Область диаграммы "ChartArea1"