Вы можете изменить ширину столбца и высоту строки в ваших тегах ColumnDefinition и RowDefinition или, если вы хотите, чтобы ячейки были в менее равномерном расположении, вы можете установить ColumnSpan (может быть ColSpan, это было давно!) И RowSpanсвойства каждой ячейки для создания ячеек, которые занимают более одной строки или столбца.