Источник отсюда http://www.systemnetmail.com/faq/4.2.aspx
//create the mail message
MailMessage mail = new MailMessage();
//set the addresses
mail.From = new MailAddress("me@mycompany.com");
mail.To.Add("you@yourcompany.com");
//set the content
mail.Subject = "This is an email";
mail.Body = "this is the body content of the email.";
//send the message
SmtpClient smtp = new SmtpClient("127.0.0.1");
//to authenticate we set the username and password properites on the SmtpClient
smtp.Credentials = new NetworkCredential("username", "secret");
smtp.Send(mail);
РЕДАКТИРОВАТЬ: эта ошибка означает, что она написана: SMTP-сервер нуждается в информации аутентификации (имя пользователя и пароль). Итак, вам нужно установить SmtpClient.Credentials.