На самом деле нет отдельного свойства, доступного для контроля размера пирога.Вам необходимо увеличить размер диаграммы или уменьшить размер шрифта круговых меток, установив свойство LabelFontSize в DataSeries.Если Pie отображает длинные метки, вы можете разбить метки на несколько строк, добавив '\ n'.
Также вы можете попробовать установить DockInsidePlotArea = "True" в пользовательской легенде.Если легенда находится внутри PlotArea, то размер PlotArea увеличится, и соответственно увеличится размер круга.Затем вы можете сохранить положение и размер легенды, установив свойства HorizontalAlignment, VerticalAlignment, MaxWidth / MaxHeight в Legend, чтобы избежать наложения.