Вам нужно будет открыть существующую книгу, а не создавать новую.
this.Application.Workbooks.Open(@"C:\YourPath\YourWorkbook.xls",
missing, missing, missing, missing, missing, missing, missing,
missing, missing, missing, missing, missing,missing, missing);
Эта статья MSDN посвящена внесению изменений в рабочую таблицу.