Во-первых, ваш код будет почти работать:
int[] array = new int[10]; // This is the only line that needs changing
for (int i=0; i < 10; i++)
array[i] = i;
Вы можете потенциально инициализировать свои массивы в вашей структуре, добавив пользовательский конструктор, а затем инициализировать его, вызывая конструктор при создании структуры.Это потребуется для класса.
При этом я настоятельно рекомендую использовать здесь класс, а не структуру.Изменяемые структуры - это плохая идея, а структуры, содержащие ссылочные типы, также очень плохая идея.
Редактировать:
Если вы пытаетесь создать коллекцию с динамической длиной, вы можете использовать List<T>
вместо массива:
List<int> list = new List<int>();
for (int i=0; i < 10; i++)
list.Add(i);
// To show usage...
Console.WriteLine("List has {0} elements. 4th == {1}", list.Count, list[3]);