Баладжи,
Да, вы определенно можете включить службу WCF (в IIS или нет) для использования JSON.
Вам нужно сделать один выбор: хотите ли вы использовать эту службу из среды ASP .NET AJAX или вы хотите создать более общее решение, которое не связано с использованием этой платформы в браузере?
Если это первое, используйте WebScriptEnablingBehavior. Если это последнее, используйте WebHttpBehavior.
Для любого сценария доступны подробные инструкции в следующих двух разделах MSDN: