Если вы спрашиваете, можете ли вы использовать Pex и Moles с действиями контроллеров MVC, тогда ответ будет да, вы можете .
Особенно Pex - бесценный инструмент, когда дело доходит до тестирования, потому что вам не нужно писать тестовый код, и то, как он работает, определенно надежно охватит весь код.
Я не слишком часто использовал Moles, и в зависимости от вашего кода он может вам и не понадобиться. В многоуровневом приложении это не должно быть проблемой. Особенно, если вы также пишете пользовательский тестовый код.
Может быть, более конкретный вопрос будет лучше ...