Есть несколько вещей, которые следует учитывать при использовании MergedDictionaries.
Сначала вы должны установить для BuildAction ResourceDictionary (Styles.xaml) значение Resource или Content (я пробовал это с Resource).
Во-вторых, в вашем App.xaml не определяйте ключ для ResourceDictionary (remove x: Key = "ButtonStyles")
Затем поместите все остальные ресурсы в ваш Application.Resources в ResourceDictionary.
<Application.Resources>
<ResourceDictionary>
<ResourceDictionary.MergedDictionaries>
<ResourceDictionary Source="/Assets/Styles.xaml"/>
</ResourceDictionary.MergedDictionaries>
<CCE_2009_Client_ViewModels:ViewModelLocator x:Key=ViewModelLocatorDataSource/>
<!-- Any additional resources -->
</ResourceDictionary>
</Application.Resources>
После того, как все это будет сделано, вы должны выбрать стиль в окне свойств.