Из MSDN:
DataRow workRow = workTable.NewRow();
Затем вы можете манипулировать вновь добавленной строкой, используя индекс или имя столбца, как показано в следующем примере.
workRow["CustLName"] = "Smith";
workRow[1] = "Smith";
DataSet customerOrders = new DataSet("CustomerOrders");
DataTable ordersTable = customerOrders.Tables.Add("Orders");
DataColumn pkOrderID =
ordersTable.Columns.Add("OrderID", typeof(Int32));
ordersTable.Columns.Add("OrderQuantity", typeof(Int32));
ordersTable.Columns.Add("CompanyName", typeof(string));
ordersTable.PrimaryKey = new DataColumn[] { pkOrderID };