Если для сброса организации, в которой вы находитесь, используется MSTest, это хорошая причина для его использования.Если вы делаете это самостоятельно, это рассуждение не имеет значения.
Для сторонних платформ nUnit хорошо работает с VS2010, и легко найти информацию о том, как его использовать.Это единственный, который я использовал, так как мой предыдущий работодатель не платил за лицензию MS Test.
Ключ к использованию каркасов модульных тестов - это обучение написанию хороших тестов, не обязательно того, какой инструмент вы используете.
Для хорошего обзора, который использует .NET, я бы порекомендовал книгу Роя Ошерова, http://www.manning.com/osherove/
Удачи!