Точно так же, как вы получаете любое значение из словаря с заданным ключом:
dictionaryFrquencyLetter = frequency[letter];
Однако (при условии, что опубликованный вами довольно бессмысленный код будет расширен в какой-то момент, чтобы сделать что-то полезное), еслиВы перебираете коллекцию ключей словаря, почему бы просто не перебрать элементы, например
foreach (var item in frequency)
{
var key = item.Key
var value = item.Value
}