Природа словаря заключается в том, что вы не можете эффективно проверить, присутствует ли значение, так же, как вы можете проверить, присутствует ли ключ.
Вам нужно перебирать словарь, проверяя каждое значение, хотя это можно сделать прозрачным образом, используя код, предложенный Марком. Если у вас большие словари, то производительность может быть проблемой, и вам может потребоваться другая структура данных.