Ярлык Spotlight имеет приоритет над собственным ярлыком.
Чтобы использовать его в MacVim, вы должны изменить ярлык Spotlight в его настройках.
Однако клавиша Command не будет работать в Terminal.app и не будет отправляться на удаленные серверы, подключенные через SSH. Если вы используете Vim на сервере, вы не сможете его использовать, и вам придется либо создавать и изучать множество машинно-ориентированных отображений, либо просто использовать значения по умолчанию.
Другая возможная проблема, с которой я столкнулся в начале, заключается в том, что сочетания клавиш с несколькими клавишами-модификаторами (например, <D-M-something> или <C-S-something>) не работают в MacVim.
Из-за этого и количества собственных сочетаний клавиш, использующих эти клавиши, у вас не будет много возможностей.
Когда я решил изучить Vim (с MacVim), я попытался сделать много вещей, чтобы сделать его (и Vim) более похожим на Mac или TextMate, но безрезультатно.
Вместо этого я предлагаю вам делать вещи способом Vim. Это может показаться странным, но оно того стоит.
В вашем случае "Vim way" будет использовать mapleader, это обычная клавиша на клавиатуре, которая используется для пользовательских сопоставлений. Ключ по умолчанию - \, если вы хотите изменить его (например, на ,, это мои настройки, но YMMV), добавьте эту строку в ~/.vimrc:
let mapleader=","
После этого вы можете создавать сопоставления следующим образом:
inoremap <leader><Space> <ESC>