Из того, что вы сказали в своем вопросе, похоже, что вертикальный LinearLayout будет работать лучше для вас.
Таким образом, вы могли бы заставить ListView занимать ровно две трети экрана, поместив два вида в верхний уровень LinearLayout и используя веса для распределения представлений на экране.
Например:
<?xml version="1.0" encoding="utf-8"?>
<LinearLayout xmlns:android="http://schemas.android.com/apk/res/android"
android:layout_width="match_parent"
android:layout_height="match_parent"
android:orientation="vertical" >
<ListView
android:layout_width="match_parent"
android:layout_height="0dp"
android:layout_weight="2" >
</ListView>
<RelativeLayout
android:layout_width="match_parent"
android:layout_height="0dp"
android:layout_weight="1" >
<Button
android:layout_width="wrap_content"
android:layout_height="wrap_content"
android:layout_alignParentBottom="true"
android:layout_centerHorizontal="true"/>
</RelativeLayout>
</LinearLayout>