Ответ зависит от того, почему вы хотите это сделать.
Например, если вы хотите добавить путь к текущему сеансу Python, чтобы механизм импорта Python находил модули, расположенные в этом каталоге, вы можете сделатьthis:
import sys
sys.path.insert(1, "/project/pylib/src")
Если вы хотите изменить саму переменную среды (которая не повлияет на пути, используемые в текущем сеансе Python), вы можете использовать магию %set_env
:
%set_env PYTHONPATH=/project/pylib/src:/env/python