Самое простое решение - просто использовать RadioButtons, но стилизовать их как ToggleButtons, например, так:
<RadioButton Style="{StaticResource {x:Type ToggleButton}}" />
Это создает RadioButton, но применяет стиль из ToggleButton, поэтому вы можете делать все, что можете с RadioButton, но он будет выглядеть как ToggleButton. Чтобы затем иметь возможность выбрать только один, вы можете использовать свойство GroupName
, как объяснено здесь