Вы можете опустить чередования, повторяя класс символов 0 - 2 раза, и вы должны использовать якоря для подтверждения начала ^
и конца $
строки.
^[1-9][0-9]{0,2}$
^
Начало строки [1-9]
Совпадение с цифрой 1-9 [0-9]{0,2}
Совпадение 0, 1 или 2 раза с цифрой 0-9 $
Утверждение конца строки
Использование:
bool isMatch = Regex.IsMatch("100", @"^[1-9][0-9]{0,2}$");
Regex demo