Нет, DynamoDB не поддерживает изменение значений HASH и RANGE для таблиц или индексов, при необходимости их изменения необходимо создать новый GSI с требуемыми значениями и удалить старый.
Дополнительно: Если вы этого еще не сделали, я бы настоятельно рекомендовал посмотреть это видео о шаблонах проектирования DynamoDB, оно может предоставить полезную информацию, которая может помочь в дальнейшем.