Если вы просто хотите удалить файлы из репо в будущем, самый простой способ -
git rm --cached -r Design
для обновления индекса, а затем при фиксации новая фиксация пропустит каталог.
Резервное копирование файлов, затем выполнение
git rm -r Design
, а затем копирование файлов обратно (по комментариям) также работает, но неоправданно сложно, поскольку именно для этого предназначена опция --cached.
Если вы хотите полностью удалить папку Design из репозитория, это более сложный процесс, требующий переписывания истории (что, в свою очередь, требует некоторых затрат, о которых вам необходимо прочитать). Вы можете найти множество вопросов и ответов, которые описывают все это; вы будете искать git filter-branch информация