Можете ли вы опубликовать код для DateTimePicker, который вы реализовали? Это может помочь проиллюстрировать вашу проблему. Судя по звукам, кнопка находится не внутри DateTimePicker, а в форме рядом с ней. Пожалуйста, поправьте меня, если я ошибаюсь.
Итак, если у вас было следующее:
DateTimePicker dtp = new DateTimePicker();
Button btn = new Button();
btn.Size.Width = btn.Size.Width * 2;
Вы можете получить доступ и заново установить размер кнопки управления.
Если кнопка действительно содержится в DateTimePicker, то выставьте ее как открытое свойство (или, в идеале, как внутреннее свойство) и получите к ней доступ напрямую через DTP.