Я не знаю точно причину, но чтобы перезаписать стили угловых материалов, вы должны добавить свой CSS в файл styles.css (глобальный). Таким образом, в этом файле вы можете просто перезаписать любое свойство, которое вам нужно.
.mat-datepicker-toggle .mat-icon-button {
background-color: red;
}
.mat-calendar {
background-color: lightgreen;
}
Взгляните на этот рабочий пример .