В коде, предполагая, что у вас есть переменная groupbox с именем groupBox1:
groupBox1.Controls.Add(radioButton1);
groupBox1.Controls.Add(radioButton2);
groupBox1.Controls.Add(radioButton3);
Если вы имеете в виду дизайнера, просто перетащите радиокнопки на групповой блок, а не на форму.