Инструмент zipalign предназначен не для сжатия, а для "выравнивания" элементов в zip-файле, что означает перемещение их в позицию в zip-файле, которая кратна байту значения, которое вы задаете (в данном случае 4 - это означает, что каждый несжатый элемент расположен со смещением, кратным 4). Сжатие полностью ортогонально выравниванию по zip.
В зависимости от того, какой инструмент вы используете для сборки вашего APK, некоторые системы сборки могут сохранять некоторые файлы несжатыми, поэтому вам следует ознакомиться с документацией.
Другая возможность состоит в том, что файл .pvr уже сам по себе сжат, поэтому его сжатие приводит к небольшому увеличению размера.