Используйте этот код, чтобы составить список цветов, а затем выбивайте их из списка при каждом его использовании.
Private Function RandomizeLabelColors() As Integer
Randomize()
Dim listOfColors As List(Of Color) = {Color.Red, Color.Blue, Color.Green, Color.Orange}.ToList
Dim labels As List(Of Label) = {Label1, Label2, Label3, Label4, Label5, Label6, Label7, Label8,
Label9, Label10, Label11, Label12, Label13, Label14, Label15, Label16}.ToList
Dim i As Integer = 0
Do Until listOfColors.Count = 0
Dim targetIndex As Integer = Int(Rnd() * listOfColors.Count)
labels(i).BackColor = listOfColors(targetIndex)
labels(i + 4).BackColor = listOfColors(targetIndex)
labels(i + 8).BackColor = listOfColors(targetIndex)
labels(i + 12).BackColor = listOfColors(targetIndex)
listOfColors.RemoveAt(targetIndex)
i += 1
Loop
Return 0
End Function
У меня есть метки в сетке 4x4.
-Mg