Вы можете изменить тип возвращаемого вами метода на HttpResponseMessage
и использовать встроенную функцию API для возврата сообщения об ошибке, которое вы хотите.
public class FrontEndController : ApiController
{
public HttpResponseMessage Test(string value)
{
if(!isValid(value))
{
//Generate error response here
return Request.CreateErrorResponse(HttpStatusCode.BadRequest, "Invalid Username");
}
}
}