Вы уверены, что у вас достаточно памяти? 64-разрядные приложения .NET используют больше памяти.
Ваше приложение работает как 64-битное? Вы скомпилировали его для "Any CPU"?
Некоторые приложения работают медленнее в 64-битной среде просто потому, что они «касаются» большего объема памяти (издержки для каждого экземпляра класса выше + каждая ссылка на объект 64-битная, а не 32-битная), что приводит к необходимости выборки ЦП данные из оперативной памяти в кэш процессора чаще.
По моему опыту, приложения для обработки данных / обработки текста работают несколько медленнее с 64-разрядными, но приложения, которые интенсивно используют плавающую точку, работают быстрее. Однако почти во всех случаях разница составляет <20% - если только у 64-разрядного приложения недостаточно памяти, из-за которой ОС начинает подкачку ОЗУ на диск. </p>