Вы ссылаетесь на GTK, который является встроенным графическим инструментарием в моно, но пытаетесь использовать Windows. Формы, которые, хотя и включены в моно, являются другим инструментарием:
System.Windows.Forms: Это инструментарий, используемый в Windows, реализация в моно "эмулирует", как эти элементы управления рисуются и ведут себя на платформах, на которых работает моно.
Gtk: Это инструментарий, используемый во многих приложениях OpenSource (Firefox, Pidgin и т. Д.), А GTKSharp - просто реализация этой же библиотеки, но доступная для языков .Net, доступных в моно, хотя вы могли бы используйте его напрямую с Visual Studio или с компилятором Microsoft.
Итак, резюмируя, как сказал Майк, вы не можете использовать их обоих, вы должны выбрать любой из них. Если вы только изучаете .Net, я бы очень посоветовал изучать GTK вместо Windows Forms. Windows формы - это плохой и простой инструментарий, и вскоре вы обнаружите, что вам нужно будет изучить новый API у третьей стороны, чтобы делать вещи, которые не могут делать формы Windows (DevExpress, Infragistics), и Gtk можно легко расширить и с учетом ваших потребностей.