Я не уверен, что правильный способ сделать это, но я обнаружил, что для меня лучше всего установить размер окна, а содержащиеся в нем виджеты обычно имеют правильный размер:
gtk_window_set_default_size(GTK_WINDOW(window), 1000, 500);
Кроме того, вы можете установить размер окна GtkScrolledWindow:
gtk_widget_set_size_request(window, 500, 250);
Обратите внимание, что, особенно в этом последнем случае, при расчете размера в пикселях, вероятно, необходимо учитывать локализацию, размеры шрифта и другие подобные детали.