Когда вы посмотрите на встроенные стили диаграмм Silverlight Toolkit, вы увидите следующее:
<!-- charting:Chart -->
<Style TargetType="charting:Chart">
<Setter Property="BorderBrush" Value="Black" />
<Setter Property="BorderThickness" Value="1" />
<Setter Property="IsTabStop" Value="False" />
<Setter Property="Padding" Value="10" />
<Setter Property="Palette">
<Setter.Value>
<datavis:ResourceDictionaryCollection>
<!-- Blue -->
<ResourceDictionary>
<RadialGradientBrush x:Key="Background" GradientOrigin="-0.1,-0.1" Center="0.075,0.015" RadiusX="1.05" RadiusY="0.9">
<GradientStop Color="#FFB9D6F7" />
<GradientStop Color="#FF284B70" Offset="1" />
</RadialGradientBrush>
<Style x:Key="DataPointStyle" TargetType="Control">
<Setter Property="Background" Value="{StaticResource Background}" />
</Style>
<Style x:Key="DataShapeStyle" TargetType="Shape">
<Setter Property="Stroke" Value="{StaticResource Background}" />
<Setter Property="StrokeThickness" Value="2" />
<Setter Property="StrokeMiterLimit" Value="1" />
<Setter Property="Fill" Value="{StaticResource Background}" />
</Style>
</ResourceDictionary>
<!-- Red -->
<ResourceDictionary>
<RadialGradientBrush x:Key="Background" GradientOrigin="-0.1,-0.1" Center="0.075,0.015" RadiusX="1.05" RadiusY="0.9">
<GradientStop Color="#FFFBB7B5" />
<GradientStop Color="#FF702828" Offset="1" />
</RadialGradientBrush>
<Style x:Key="DataPointStyle" TargetType="Control">
<Setter Property="Background" Value="{StaticResource Background}" />
</Style>
<Style x:Key="DataShapeStyle" TargetType="Shape">
<Setter Property="Stroke" Value="{StaticResource Background}" />
<Setter Property="StrokeThickness" Value="2" />
<Setter Property="StrokeMiterLimit" Value="1" />
<Setter Property="Fill" Value="{StaticResource Background}" />
</Style>
</ResourceDictionary>
Цвета берутся из свойства Palette - каждая новая серия получает еще одну запись из этой палитрынасколько я могу судить.