Первоначально планировалось, чтобы OpenTK предоставлял низкоуровневые привязки OpenCL и развивал Cloo как объектно-ориентированную оболочку более высокого уровня вокруг них.В какой-то момент стало очевидно, что было бы более эффективно (с точки зрения развития) выделить низкоуровневые привязки OpenCL из OpenTK в Cloo.
Чтобы ответить на ваш вопрос: используйте Cloo для OpenCL и используйте OpenTKдля рендеринга.Это разные, но дополняющие друг друга проекты.