Это зависит от того, есть ли у вас несколько значений Y на точку или нет (в зависимости от типа chartArea)
Первый случай: значения X / Y являются биективными (1X Val <-> 1Y Val) (наиболее частый случай):
foreach (DataPoint point in chart.Series[0].Points)
{
if (point.YValues[0] > myValueToCompareTo)
//Do My Stuff;
}
Второй случай: (1X Val -> NY Val) итерация по каждому значению Y для каждой точки
foreach (DataPoint point in chart.Series[0].Points)
{
int j;
for (j = 0; j <point.YValues.Length; j++)
if (point.YValues[j] > myValueToCompareTo)
//Do My Stuff;
}