Это то, что вы имеете в виду?
NSArray *frontCardArray = [NSArray arrayWithObject:[myDict valueForKey:@"frontCard"]];
NSArray *flipCardArray = [NSArray arrayWithObject:[myDict valueForKey:@"flipCard"]];
// РЕДАКТИРОВАТЬ: и просто чтобы убедиться. Если вы установили значение, а затем другое:
[myDic setValue:@"1" forKey:@"frontCard"];
[myDic setValue:@"2" forKey:@"frontCard"];
ключ "frontCard" НЕ будет содержать оба! «2» перезапишет «1». Вы можете иметь только одно значение в одном ключе. ИЛИ вы можете сохранить массив в словарь:
NSArray *myArray = [NSArray arrayWithObjects:@"1", @"2", nil];
[myDic setValue:myArray forKey:@"frontCard"];