Использовать NSMutableDictionary
NSMutableDictionary *yourMutableDictionary = [NSMutableDictionary alloc] init];
[yourMutableDictionary setObject:@"Value" forKey:@"your key"];
Обновление для Swift:
Ниже приводится точная точная копия для кода, упомянутого выше
var yourMutableDictionary = NSMutableDictionary()
yourMutableDictionary.setObject("Value", forKey: "Key")
Но я бы посоветовал вам пойти по словарю Swift.
var yourMutableDictionary = [String: AnyObject]() //Open close bracket represents initialization
//The reason for AnyObject is a dictionary's value can be String or
//Array or Dictionary so it is generically written as AnyObject
yourMutableDictionary["Key"] = "Value"