Обработчик событий KeyDown будет работать. Немного улучшенная версия - использовать KeyDownTrigger из Blend SDK. Ваш XAML будет выглядеть примерно так:
<RichTextBox>
<i:Interaction.Triggers>
<i:KeyDownTrigger Modifiers="Control" Key="B">
<i:InvokeCommandAction Command="{Binding MakeBold}" />
</i:KeyDownTrigger>
</i:Interaction.Triggers>
</RichTextBox>
, где MakeBold отображается как ICommand в вашей модели представления. Это явно помещает все ваши клавиатурные взаимодействия в ваш XAML, а не в случайные биты кода.