Нет, ограничения по размеру NSUserDefaults не существует, за исключением емкости самого устройства.
, если вы храните динамическое количество переменных, , например, вы записываете отметки времени каждый раз, когда пользователь нажимает кнопку, Я бы порекомендовал реализовать базу данных SQL.